De son vrai nom Charlotte Emma Aitchison, elle s'est faite connaître sous son nom de scène "Charli XCX". En 2008, elle a sorti les tubes "!Franchesckaar!" et "Emelline".
En 2008, elle a posté des chansons de son premier album sur son compte MySpace.
Elle a sorti les albums "True Romance" et "14" et a reçu une nomination pour un Teen Choice Award.
Lorsqu'elle avait quatorze ans, ses parents lui ont prêté de l'argent pour qu'elle enregistre son premier album.
Pendant l'été 2012, elle a fait la première partie pour le groupe de Chris Martin, Coldplay.